
近年来,水体中抗生素、药物残留等新兴微污染物问题日益突出,严重威胁生态安全与人类健康,已引起全球范围的高度关注。高铁酸(Fe(VI))作为一种绿色、高效的氧化剂,能够在反应过程中生成强氧化性的Fe(IV)和Fe(V)高价活性物种,对水中微污染物具有显著的氧化降解能力。然而,Fe(VI)在水溶液中容易发生自分解反应,产生的副产物过氧化氢不仅降低了Fe(VI)的利用效率,还会猝灭Fe(IV)和Fe(V),从而抑制了微污染物的去除效果。
针对这一问题,该研究合成了一种具有Ru-O4配位结构、负载在石墨烯上的钌单原子催化剂(RuGN),能够高效活化Fe(VI),选择性地产生Fe(IV)、Fe(V)和Ru(V)等高价活性物种,从而实现对水环境中环丙沙星等多种典型微污染物的高效去除。在含有腐殖酸、无机阴离子等常见共存物质的条件下,及河水、湖水、海水和城市废水等复杂实际水体中,RuGN/Fe(VI)体系依然保持了较高的降解效率,展现出良好的抗干扰能力。

图1:RuGN/Fe(VI)体系对水体中微污染物的降解效果
实验表征与理论计算表明,RuGN与Fe(VI)之间具有适度的相互作用力,能够形成稳定的RuGN-Fe(VI)*络合物,并有效避免Fe-O键的过度拉伸,同时可以通过Ru-O-Fe配位通道实现电子传递,选择性生成Fe(IV)、Fe(V)和Ru(V)等高价活性物种,因此抑制了Fe(VI)与水发生的自分解过程。此外,RuGN还能与副产物H2O2发生反应,产生的·O2⁻自由基也可以用于降解微污染物。RuGN能同时抑制自分解反应和减少副产物的产生,因而提升了Fe(VI)的整体利用率。探针实验结果也表明,RuGN加入后,H2O2的产生量减少。

图2:RuGN/Fe(VI)体系降解环丙沙星的反应机制
综上,本研究通过对Ru单原子的结构调控,优化了Fe(VI)的活化路径,抑制了Fe(VI)的自分解副反应,并实现了活性金属物种的选择性生成与电子的高效转移。该策略对水污染处理领域提供了科学参考。
上述研究成果以“Anchored atomic Ru-O4 architecture enables ultra-effective Fe(VI) activation via avoiding Fe(VI) self-decay for water purification”为题,于2025年8月13日在线发表于Nature Communications。威尼斯wns9778陈赟丹博士后为论文的第一作者,威尼斯wns9778李振山教授、张子帅研究员为论文的共同通讯作者,论文的其他作者还包括上海交通大学变革性分子前沿科学中心李俊研究员和威尼斯wns9778博士生葛晓菲。该研究得到了国家重点研发计划(2022YFC3201801)、国家自然科学基金(41171005、22478008)等项目的资助。
论文全文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-62930-4